Trái Tim Kim Cương xoay quanh nữ chính Himeno, một cô gái sở hữu một cơ thể đặc biệt khi trái tim cô là một viên kim cương thực sự. Thể chất này khiến Himeno sẽ phải chịu đau đớn dữ dội ở lồng ngực nếu bị bất kỳ người khác phái nào chạm vào cơ thể. Tuy nhiên, từ thuở ấu thơ, cô đã kết bạn với hai chàng trai là Mamoru dịu dàng và Keigo thẳng tính – hai người duy nhất có thể chạm vào cô mà không khiến cô bị tổn thương. Dù hoàn toàn không hề biết bí mật về dị năng của Himeno, cả Mamoru và Keigo đều lập lời thề sẽ luôn luôn bảo vệ cô. Khi các thế lực xấu xa phát hiện ra sự thật và tìm cách tấn công nhằm cướp lấy trái tim kim cương vô giá của Himeno, hai chàng hiệp sĩ bắt đầu bước vào cuộc chiến bảo vệ cô, tạo nên một mối tình tay ba đầy kịch tính.